El Museo fue fundado el 28 de julio de 1926 por Rafael Larco Hoyle, en la Hacienda Chiclín, localizada en Trujillo, Perú. La institución lleva el nombre del padre de este investigador peruano que dedicó su vida al estudio de las culturas precolombinas de su país.
Rafael Larco Hoyle nació el 18 de mayo de 1901 en Trujillo. Asistió a la Universidad de Cornell (Estados Unidos), donde obtuvo el título de ingeniero agrícola. Prosiguió estudios financieros de postgrado en la Universidad de Nueva York, donde se graduó de ejecutivo industrial en 1923. Regresó al Perú y entre 1923 y 1956 se encargó de la Hacienda Chiclín, propiedad de su familia.
Durante cuarenta años realizó importantes hallazgos y llevó a cabo investigaciones arqueológicas significativas que han sido publicadas en 21 libros de su autoría. Entre sus principales aportes a la arqueología peruana se encuentran la primera secuencia cronológica coherente del Perú antiguo que postuló en 1944; el descubrimiento de las culturas Cupisnique, Virú y Salinar; la definición científica de las culturas Mochica y Lambayeque y la definición de Huari como el gran Estado dominador del Perú alrededor del siglo IX d.C. En lo que se refiere a la cultura Mochica, fue él quien estudió en detalle sus más diversos aspectos: medio ambiente, arquitectura, sexualidad, ceremonias, religiosidad, arte, costumbres, etc. El resultado de su labor quedó plasmado en la obra Los Mochicas, compuesta por ochovolúmenes.
En 1958 Rafael Larco Hoyle trasladó la colección a Lima e instaló el Museo en su sede actual de Pueblo Libre, una antigua casa-hacienda limeña que fue adaptada al típico estilo de las casonas trujillanas del siglo XVIII. Desde entonces, sus casi 45.000 piezas, categorizadas por el mismo Rafael Larco Hoyle, son expuestas al público en seis salas y una Bóveda de Metalurgia.
El Museo Larco Herrera cuenta con espacios de exhibición organizados temáticamente. De esta manera, en las salas de Metales, Cerámica y Textiles se muestra la tecnología utilizada por las culturas precolombinas en estas artes; en la Sala Lítica se puede apreciar cómo el trabajo en piedra también alcanzó un alto nivel de complejidad; en la Bóveda de Metalurgia se exhiben piezas de oro, plata y piedras semipreciosas y en la Sala Erótica se exponen ofrendas rituales con motivos sexuales.
Este museo es reconocido por contar con una de las más completas exposiciones permanentes de arte precolombino. En su Sala de las Culturas se presentan 3.000 años de historia a través de los objetos pertenecientes a las culturas que florecieron en las distintas regiones del actual territorio peruano; allí se dan a conocer aspectos de la formación, auge y decadencia de cada una de ellas. La secuencia está organizada de acuerdo con la cronología propuesta por Larco Hoyle en 1944.
Rafael Larco Hoyle murió en Lima el 23 de octubre de 1966.